Il convento venne fondato nel 1669 dopo l’acquisto da parte dei Padri Carmelitani del monastero soppresso degli eremiti di San Girolamo da Fiesole, situato in contrada dell’Arzere (via Beato Pellegrino nn. 192-194); il complesso già a partire dal 1683 fu interessato da notevoli lavori di risistemazione ed ampliamento, volti anche a definire uno spazio dedicato alla biblioteca ed affidati a partire dal 1692 all'architetto Giuseppe Pozzo (cfr. M. Frank, Architetture di Giuseppe Pozzo per la provincia veneta dei Carmelitani Scalzi: San Girolamo a Padova, in Andrea e Giuseppe Pozzo, Atti del convegno internazionale di Venezia, Fondazione Giorgio Cini, 22-23 novembre 2010, a cura di R. Pancheri, Venezia 2012, pp. 325-340). Il catalogo manoscritto della biblioteca -che all'epoca in cui fu redatto, il 1742, contava 3852 volumi e 13 manoscritti- è attualmente conservato presso la Biblioteca del Seminario di Padova (Segn.: 700.NERA.S.1.1). A seguito delle soppressioni napoleoniche, i testi vennero concentrati nel Monastero di S. Anna insieme a tutti quelli delle altre congregazioni religiose e qui restarono, subendo dispersioni, furti e selezioni che finalmente nel 1840 portarono parte dei volumi alla Biblioteca Universitaria e parte al Seminario di Padova.